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现时，电子成立不休向袖珍化、集成化标的发展，使得电子器件的热流密度不休加多，由此产生的纷乱热量会对成立的性能变成损伤。高效散热已成为电子成立发展历程中紧迫需要治理的过失问题。膜袭取了二维石墨烯片基元的优异导热性，是电子器件热治理范围的一种新兴材料。比拟于几十微米厚的高导热石墨烯薄膜，数百微米的高质地石墨烯厚膜凭借其荒谬的高热通量特点，更有望成为支吾现时高热流密度散热问题的期许材料。关系词，由传统关节制备的石墨烯厚膜因片层罗列繁芜和界面粘附性差，常常导热通盘较低且在顶点条目下易发生结构梗阻。

浙江大学好意思丽西席团队提议了一种无缝键合拼装计谋，选择轻质高导热的石墨烯薄膜和三元金属纳米层当作拼装单位，通过界面构成和结构想象，获取了顶点条目下双向高导热且结构超剖析的石墨烯基厚膜，为诱骗下一代顶点环境热治理材料提供了新的念念路。该使命以“Bidirectionally High-Thermally Conductive and Environmentally Adaptive Graphene Thick Films Enabled by Seamless Bonding Assembly for Extreme Thermal Management”为题发表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2024, 2400110.)。论文第一作家为浙江大学高分子系高科所硕士生郝媛媛和博士生明鑫。刘英军推敲员、许震长聘副西席、好意思丽西席为共同通信。

使命亮点

通过可靠的无缝键合拼装计谋，有用改善了石墨烯厚膜的界面结构，获取了结构超剖析且双向高导热的石墨烯厚膜。当厚度为250 μm时，其面内和面外热导率分歧高达925.75 W/(mK)和7.03 W/(mK)。此外，在77 K至573 K的数百次高/低温冲击后，该石墨烯厚膜的结构和导热性能也推崇出显耀的剖析性，确保了其在顶点热治理期骗中的环境妥当性。

图文导读

石墨烯基厚膜的无缝键合拼装计谋

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比拟于传统团员物胶粘接制备的石墨烯基厚膜（GTF-TAA），该使命选择无缝键合拼装计谋（SBA），通过想象金属纳米层的身分和石墨烯/金属界面的微不雅结构，有用摒除了GTF的里形貌隙，构建了无缝幽静的界面，收场了GTF的双向高导热性和在顶点条目下的结构超剖析性（图1a-d）。此外，由于SBA计谋的高效和可扩展性，GTF-SBA的厚度、尺寸和口头可容易调控，为潦草正热治理组件的要求提供了新的时刻治理有野心（图1e-g）。

图1（a）GTF-TAA和GTF-SBA的制备工艺暗意图。（b）具有不同界形貌隙结构的GTF-TAA和GTF-SBA的界面暗意图。（c）GTF-TAA和GTF-SBA的界面SEM图像。（d）GTF-TAA和GTF-SBA的界形貌隙率。（e）大尺寸GTF-SBA块材的光学图像。（f）口头和厚度可控的GTF-SBA的光学图像。（g）GTF-SBA和GTF-TAA的界面密实度和举座导热性能。GTF的厚度约为100微米。

无缝石墨烯/金属界面的想象与表征

为了收场GTF-SBA里面幽静的界面纠合，谈判到Cu在石墨烯膜名义的浸润性差且熔点较高，该使命对金属纳米层进行了三元模块化想象，领先注入微量Ti原子到石墨烯膜名义，形成TiC过渡层，从而提升界面纠合强度；接着千里积Cu导热层以保险材料优异的热性能；终末质软且熔点低的Ag当作粘接层来收场多张金属化石墨烯膜的讲求和会。在GTF-SBA中，Ag、Cu、Ti、C、O元素在纵进取秩序存在，呈现致密堆叠的层状无缝结构（图2a-b）。此外，通过搭接剪切测试和剥离测试进一步阐扬了Ti原子辅助键合的界面增强作用（图2c-f）。同期，表面诡计也标明Ti掺杂不错使石墨烯/金属界面发生更浓烈的电荷飘摇，从而提升界面粘附功（图2g-h）。这种可靠的界面纠合为在顶点环境下期骗高导热GTF奠定了结构基础。

图2（a）GF和MGF的名义概况度。（b）GTF-SBA的断面SEM图像及相应的C、O、Ag、Cu、Ti元素映射图。（c）搭接剪切测试的暗意图。（d）不含Ti和含Ti的MGF的剪切应力-应变弧线及拉伸应力-应变弧线。插图是剪切梗阻后MGF的光学图像。（e）MGF的剥离测试暗意图。（f）用3M透明胶带剥离后的MGF的光学图像和SEM图像。（g）石墨烯/石墨烯、石墨烯/Cu和石墨烯/TiCu界面的差分电荷密度散布的DFT诡计。（h）三种界面结构的黏附功。黄色电子云端示电荷的积贮，皇冠官方蓝色表示消费。

宽温区内GTF的双向导热性能

成绩于可靠的无缝键合界面，GTF-SBA在室温下具有优异的双向导热性能。当厚度为250 μm时，其面内和面外热导率高达925.75 W/(mK)和7.03 W/(mK)，分歧约为GTF-TAA的2倍和12.5倍（图3a-c）。此外，在77 K至573 K的数百次高/低温冲击后，GTF-TAA的结构发生梗阻且导热性能大幅衰减，但GTF-SBA的结构和导热性能仍推崇出显耀的剖析性，确保了其在顶点热治理期骗中的环境妥当性（图3d-i）。

图3拼装层数不同的GTF-TAA和GTF-SBA的（a）面内热导率，（b）面外热导率，（c）热通量。（d）GTF-TAA和GTF-SBA在液氮冲击（77 K）不同次数后头内热导率的变化。（e）200次液氮冲击前后GTF-TAA和GTF-SBA的截面描摹。（f）Cu、热解石墨和GTF-SBA（50层）在低温区的面内热导率。（g）GTF-TAA和GTF-SBA的热重弧线，插图显现了不同温度下的名义描摹。（h）200次热冲击后GTF-TAA和GTF-SBA的截面描摹。（i）不同热冲击次数后GTF-TAA和GTF-SBA的面内热导率变化。

无缝键合界面的原子结构偏抓对导热性能的影响

TEM图像进一步阐扬了石墨烯/金属界面的无缝键合结构（图3a-h）。由于原子互相扩散以及热推广通盘不匹配，石墨烯/金属界面处存在一定的局部晶格应变（图3i-k）。但比拟于团员物链的弱取向和赶紧纠缠所导致的严重声子散射，石墨烯/金属界面的机械联锁效应和TiC过渡层的有用共价纠合，提供了更多的热传导旅途，从而改善了厚膜的结构剖析性和双向导热性。

图4（a）GTF-SBA原子无缝流通界面暗意图。（b-c）GTF-SBA中金属（Ag/Cu）界面和三元金属/石墨烯（Cu/Ti/石墨烯）界面的TEM图像。（d）GTF-SBA中三元金属层的厚度。（e）GTF-SBA中无缝键合界面的元素散布。（f-h）GTF-SBA中金属（Ag/Cu）界面和三元金属/石墨烯（Cu/Ti/石墨烯）界面的AC-STEM图像以及GF的高结晶结构，插图是相应的选区电子衍射图样。白色虚线圈出了无缝键合界面。（i）磁控溅射历程中高能粒子梗阻基材上层结构的阐发。（j-k）通过几何相位分析得到图4f-g的白框中金属（Ag/Cu）界面和三元金属/石墨烯（Cu/Ti/石墨烯）界面的局部晶格应变散布。

GTF-SBA的传热智商展示及导热性能比较

与其他高导热材料比拟，GTF-SBA热通量高，传热智商优异，此外，其面内热导率随厚度的衰减冉冉，且具有较高的面外导热通盘，是一种轻质且双向高导热的材料，有望收场电子器件的高效散热，并为高性能石墨烯基材料在顶点热治理范围指明了明天发展标的（图5a-g）。

【译者注：考虑到时差和星象的渐进渐出效应，文中提及日期的前后几天内均可以参考】

【译者注：考虑到时差和星象的渐进渐出效应，文中提及日期的前后几天内均可以参考】

图5约1000微米厚的GTF-TAA和GTF-SBA在热源加热和散热时的（a）红外图像，（b）温度散布弧线，和（c）热输运模子。（d-e）GTF-SBA、GTF-TAA和报说念的GTF的面内和面外导热通盘的比较。（f）GTF与其他各向异性导热材料的面外热导率（x轴）、各向异性通盘（y轴）、面内热导率（对角虚线）的比较。（g）GTF-SBA、GTF-TAA、团员物、金属和陶瓷基热治理材料的比热导率的比较。

该使命基于团队在石墨烯范围永远积贮的推敲基础（Appl. Phys. Rev. 2023, 10, 011311；Chinese J. Polym. Sci. 2021, 39, 267；Acc. Mater. Res. 2020, 1, 175；Chem. Rev. 2015, 115, 15, 7046；Acc. Chem. Res. 2014, 47, 1267），关系使命包括：高导热石墨烯薄膜（Adv. Mater. 2017, 29, 1700589）、石墨烯导热膜的快速一语气化制备（Carbon 2019, 155, 462）、基于自和会效应的高热通量石墨烯厚膜（Carbon 2020, 167, 249；Carbon 2021, 180, 197）、高导热石墨烯纳米膜（Adv. Mater. 2021, 33, 2104195；Nano-Micro Lett. 2023, 15, 61）和面向顶点热治理的高导热石墨质膜（Nano-Micro Lett. 2024, 16, 58）等等。该使命得到了国度当然科学基金、山西浙大新材料与化工推敲院、浙江省当然科学基金、中央高校基本科研专项基金等关系经费和机构的资助与援救。

着手：高分子科学前沿

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